다매체/다경로 모델을 이용한 도시지역에서의 다이옥신 인체 노출량 예측 연구

Abstract

[한글]

다이옥신과 같은 잔류성 합성유기화학물질은 토양, 대기, 수질 및 퇴적물 등의 환경매체에서 매우 안정한 상태로 존재하며, 먹이사슬을 통한 생체농축된 상태로 인간에게 노출된다. 최근 이러한 문제를 해결하기 위해 인간이 노출될 수 있는 가능한 모든 경로를 평가하는 다매체/다경로 인체 노출 평가 접근법이 연구되고 있다. 특히, 다이옥신과 같은 물질은 경제적·시간적 제한으로 인해 실제 측정자료를 이용한 평가가 현실적으로 불가능하기 때문에 컴퓨터 모델을 이용한 예측 연구가 부각되고 있다.

따라서, 이 연구는 국내 도시지역의 폐기물 소각장에서 배출되는 다이옥신 오염으로 인한 영향을 평가하기 위해 다매체/다경로 모형을 적용하여 성인의 인체 총 노출량을 예측하고자 하였다. 우선, 도시지역의 폐기물 소각시설에서 배출되는 다이옥신의 다매체/다경

로 모형을 구성하고, 연구 대상 지역 및 노출 인구 집단의 특성을 나타내는 인자값을 적용하여 다매체/다경로 모형을 통한 성인의 일평균 인체 노출량(lifetime average daily dose), LADD_model을 예측하였다. 다매체/다경로 모형에 의한 예측치의 보정 및 검증을 위

해 국내의 다양한 환경 매체 중 다이옥신 농도 측정 자료를 이용한 산출한 직접적인 성인의 일평균 인체 노출량, LADD_direct과 연구 대상지역에의 모유 및 혈중 다이옥신 농도를 이용하여 간접적으로 추계한 성인의 일평균 인체 노출량, LADD_indirect 을 다매체/다경

로 모델을 통해 예측된 LADD_model과 비교하여 보았다.

연구 대상지역은 산업, 농축산업 및 수산업 활동이 동일 공간에서 이루어지고 있는 복합지역에서의 폐기물 소각시 배출되는 다이옥신으로 인한 환경 오염 및 인체 노출량을 예측하기 위해 서울, 인천 및 경기 지역으로 선정하였으며, 이 지역의 지방자치단체에서 관할하고 있는 생활 및 유해 폐기물 소각시설에서 배출되는 다이옥신을 오염원으로 결정하였다,.

다이옥신의 다매체/다경로 인체 노출 모형은 CalTOX 모델을 바탕으로 일부 수정하여 이용하였으며, 모형 인자값 및 분포값은 국내 정부 간행물, 국립 연구기관의 연구보고서 및 국내 학회지 게재 문헌 정보를 수집하여 결정하였다. 입력 인자들의 확률분포값을 적용한

Monte-Carlo simulation을 실시하여 모형의 불확실성을 분석하였으며, 영향 인자들을 도출하기 위한 민감도 분석을 실시하였다. 또한 예측 결과의 타당성 검증을 위해 노출 인구 집단의 다이옥신 일일 평균 인체 노출량, LADD(Lifetime average daily dose)를 직접·간접적으로 산출하여 비교하였다. 다이옥신의 직접적인 일일 평균 노출량, LADD_direct는 국내 대기 및 토양에서의 다이옥신 오염도 자료 및 매체별 인체 접촉율과 국내 생산 식품(11종)에서의 다이옥신 오염도 자료 및 식품 섭취량을 이용하여 산출하였다. 간접적인 LADD_indirect는 연구 대상 지역에 3년 이상 거주하고 있는 일부 전업 주부의 혈액(n=9) 및 모유(n=15)에서 측정된 다이옥신 농도를 바탕으로 약물동력학적(pharmacokinetic) 방정식을 이용하여 역산출(back calculation)하였다.

본 모형은 연구 대상 지역의 토양 중 다이옥신 바탕값이 1.82 pg-TEQ/g이고, 폐기물 소각시설에 의해 다이옥신이 대기 중으로 0.17 g-TEQ/day로 30간 배출되었을 때 이 지역에서의 환경 매체간 다이옥신 거동 및 다경로 인체 노출량을 예측하였으며, 다음과 같은 주요 연구 결과들을 도출하였다.

첫째, 연구 대상지역에서 다이옥신의 대기 오염원에 의한 대기, 표층, root-zone 및 vadose-zone 토양, 지표수 및 침전층, 지하수, 식물의 8개 매체(compartment)에서의 환경 동태 모형을 구성하였으며, 실내·외 공기, 물, 주변 토양, 재배 작물 및 식품의 5개의 인체 접촉 매체로 인한 호흡, 섭취 및 피부접촉의 3개 노출 경로에서의 인체 노출량, LADD를 예측할 수 있는 다이옥신의 다매체/다경로 인체 노출 모형을 구성하였다. 총 92항목의 지역 특성 변수와 인체 노출 변수 중 42항목(지역 특성 변수 16항목, 인체 노출 변수 26항목)에 대해 연구 대상 지역 및 노출 인구 집단에서의 대표값과 확률분포 모형을 결정하

였다.

둘째, 본 모형에서 30년 동안의 대기 중 다이옥신 배출량은 1862g이며, 총 배출량의 75%가 타지역으로 이동되고, 약 5%가 대기중에서 변형되며, 19%가 토양 및 재배 작물과 수계로 침전(deposit)된다. 토양 및 재배작물에 흡착된 양의 93%가 분해 또는 변형되어 steady-state에서 연구 대상 지역의 환경매체에는 총 배출량의 7%만이 잔류하는 것으로 예측되었다.

셋째, 환경 매체에서의 다이옥신의 오염도 분포(mass distribution)는 vadose-zone 토양에서가 97.4%로 가장 많고, root-zone 토양이 2.5%, 침전층이 0.02%, 표층토양이 0.01%, 대수층(aquifer), 대기, 지표수 및 식물에서는 0.01% 미만인 것으로 나타났다.

넷째, 본 모형에 의한 환경 매체별 오염도의 중앙값(50th∼95th percentile)은 가스상 대기 오염도가 0.03 pg/㎥(0.001∼0.018 pg/㎥), 표층토양 1.13 pg/g(0.27∼4.87 pg/g), root-zone 토양 2.04 pg/g(1.95∼2.25 pg/g), 지표수 0.08 pg/ℓ(0.01∼0.53 pg/ℓ)로 예

측되었으며, 지하수에서의 오염도는 10^-6 pg/ℓ수준이었다.

다섯째, 인체 접촉 매체에서의 오염도는 실외 및 실내 오염도가 각각 0.04 pg/㎥, 주택부근 토양(household soil)은 1.61 pg/g, 어패류 1.50 pg/g, 육류 0.34 pg/g, 난류 0.17 pg/g, 곡류, 과일 및 채소가 0.06 pg/g, 그리고, 우유 0.05 pg/g으로 예측되었다. 재배 작물 및 사육 가축 오염에 대한 대기 오염 기여율은 약 75∼85%(가스상 대기 60%, 입자상대기 15∼20%)이었으며, 수질 오염은 0.2% 이하, 토양에 의한 영향은 13∼23% 정도로 분석되었다.

여섯째, 본 모형에 의한 성인의 일일 평균 인체 노출량, LADD_model은 평균 2.32 pg/㎏-day, 50th percentile은 1.64 pg/㎏-day, 95th percentile 6.29 pg/㎏-day로 예측되었다. 총 LADD_model에 대한 섭취 노출 기여율은 97.1%(어패류 섭취 59%, 육류 섭취 15%, 채소류 섭취 12%, 기타 11%), 호흡 노출 경로는 1.3%, 피부접촉 노출에 의해서는 1.6%로 평가되었다.

일곱째, 다이옥신의 다매체/다경로 인체 노출 모형에 의해 예측된 LADD_model(0.52∼6.29 pg/㎏-day)는 직접 접근법으로 산출된 LADD_model(0.2∼0.78 pg-TEQ/㎏-day)와 간접 접근법으로 산출된 LADD_indirect(0.43∼5.25 pg-TEQ/㎏-day)와 유사한 농도 범위로 예측되었다. 모형에 의한 LADD_model는 LADD_direct보다는 4배 정도의 높게 예측되었으나, LADD_indirect(1.2∼1.3배)와는 거의 유사한 수준으로 평가되었다.

여덟째, 다이옥신의 다매체/다경로 인체 노출 평가 모형의 민감도 분석(sensitivity analysis) 결과, 대기 중 다이옥신 배출율(오염원), 대기 중 다이옥신의 반응 반감기(reaction half-life in air), 유기탄소분배계수(organic carbon partition coefficient ; K_oc)

, 육류 일일 섭취량, 어패류 일일 섭취량, 오염지역에서의 육류 생산율, 오염지역에서의 어패류 생산율, 및 가축 사육시 목초 및 건초 사용량 변수의 총 8개 인자들이 유의한 영향 요인으로 평가되었다.

지금까지의 다이옥신에 대한 예측 모델 연구들이 2,3,7,8-TCDD 단독에 의한 다매체 환경동태 연구, 일차 환경 오염에 의한 식품 등 2차 접촉 매체로의 전이 연구, 다경로 인체 노출량 예측 연구 등의 부분적인 예측 모형의 개발을 중심으로 이루어져 왔으나, 이 연구

에서는 2,3,7,8-TCDD 및 독성 유발 동족체를 모두 포함한 17종의 다이옥신 복합체에 대해 환경 배출원에서부터 다매체 환경 거동 및 수용체인 인체에 대한 다경로 노출 패턴을 예측하기 위한 하나의 다매체/다경로 인체 노출 모형을 구성하였다는데 의의를 두고 있다.

이러한 환경 오염물질의 다매체/다경로 노출 예측 모델 연구에 있어서 지역 특성인자 및 인체 노출 인자들이 예측하고자 하는 지역 및 인구 집단의 특성을 얼마나 잘 나타내는가에 따라 모형의 불확실성이 좌우되기 때문에 이와 같은 환경 예측 모형 연구가 활성화되

고 연구 결과의 활용 성을 극대화 시키기 위해서는 우리 나라에 대한 지역적 특성 및 한국인의 표준 인체 노출 인자들에 대한 데이터베이스가 하루 속히 구축되어야 할 것이다.

[영문]

Dioxins are widely distributed in all environmental media and organisms, because they are stable, persistent, bio-available and their ability to bioaccumulate. In the case of chemicals that have been release into environment, the goal of exposure assessment is to estimate the individual's total intake through various contact media and exposure pathways. Computer models can be used to simulate the exposure scenario and to generate data the supplement measurements for detennining exposure and allows risk assessment (US EPA, 1992).

The objective of this study was to estimate human exposure to dioxins using a multimedia/multiroute model in a urban area of Korea.

In this study, a multimedia/multiroute model used was based upon CalTOX model.

Steady state conditions were derived, based upon the assumption that municipal and hazardous waste incineration is the only source of dioxins in the Seoul, Inchon and Kyunggi-do area. To validate the CalTOX model, the predicted lifetime average daily

dose (LADD),obtained using the model, was compared with LADDs obtained directly and indirectly. Local sensitivity analysis was performed to identify the important parameters and Monte.Carlo simulation undertaken to examine the uncertainty of the model.

The results of simulation to the CalTOX model based on various inputs, such as 1.83 pg- TEQ/g, the bac㎏round level of dioxins in soil, 1.7 x 10­¹ g-TEQ/day, the emission rate of dioxins into the air by municipal and hazardous waste incinerator, and 30 years exposure period, following were obtained.

1. The environmental media was consists of 8 compartments such as an ambient air, ground soil, root-zone soil, vadose-zone soil, surface water, ground water, and sediment, and estimated average daily dose through exposure pathway of inhalation, ingestion and dermal contact by exposure media include indoor and outdoor air,

water, household soil and foods. Probability distribution functions of 42 parameters (16 landscape parameters and 26 human exposure factors) were detenl1ined the study area.

2. Over a 30 years period, the total emission of the dioxins was 1,862 g-TEQ in the study area during the 30 years. Among them 75% of dioxins emitted to the air were transported out of the region of simulation, 5% transformed in the ambient air, and 19% deposited to the soil, agricultural plants and water. Approximately 93% of deposited dioxins in the soil and agricultural plants were eliminated by degradation or transformation process. Finally, the only 7% ofemitted dioxins

remained within the simulated region environmental media under the steady-state conditions.

3. The mass distributions of dioxins in the environmental media were in decreasing order : vadose-zone soil (97.4%) ≫ root-zone soil (2.5%) > sediment layer (0.02% )

> ground soil (0.01% ) > aquifer, ambient air, water and plant (less than 0.001% ).

4. The predicted levels of dioxins in the environmental media from CalTOX model were 0.03 pg/㎥ for air, 1.13 pg/g for ground soil, 2.04 pg/g for root-zone soil, 0.08 pg/ℓ for surface water, and 10^6 pg/ℓ levels for ground water, all of which were within or relatively close to the range of actual measured environmental

levels in Korea.

5. The estimated dioxins concentrations in exposure media using the CalTOX model were 0.04 pg/ ㎥, 1.16 pg/g, 1.50 pg/g, 0.34. pg/g, 0.17 pg/g, 0.06 pg/g and 0.05 pg/g for indoor/outdoor air, household soil, fish, meat, eggs, plants, and milk, respectively.

6. LADDmodel was estimated to be 1.64 pg/㎏-day (0.52~6.29 pg/㎏-day) using the CalTOX model. The ingestion dose accounted for 97.1% of the total LADDinodel whereas inhalation and dermal contact intake accounted for less than 3% of the total exposure.

7. LADDmodel was similar .to LADDIndirect (0.43~5.25 pg-TEQ/㎏-day) based on body burden data, but was four times higher than the LADDdirect (0.2~0.73 pg-TEQ/㎏-day) as derived using typical media levels and contact rates.

8. The predicted concentration of dioxins in milk was very similar to measured data, and the predicted levels were about 10 times hight than the measured data in the ambient air, soil and plants. On the other hand, the estimated concentration generated by the CaITOX model was about 12~18 times higher than the background levels of dioxins in the meat, eggs or fish.

9. Based on the sensitivity analysis, eight significant contributing input parameters were identified, namely, air emission rate, reaction half-life in air, organic carbon partition coefficient (Koc), daily intake rate of meat and fishes, ingestion rate of pasture by beef cattle, locally productive fraction of meat and fish in the simulated region.

This study was undertaken to allow the design of model capable of predicting human exposure to dioxin congeners via air, soil., foods, etc. and via multiple exposure pathways, such as, ingestion, inhalation, and dermal contact. A model of this type

should, allow risk managers and, other decision makers to have a more complete picture of potential human exposure and of its quantification. Thus, this model was designed to be relatively simple and transparent. Consequently, the designed model

contain many uncertainties, which can be minimized by further refinement using database information about the landscape and meterological and human exposure parameters in Korea.