환경 중 benzo(a)pyrene의 대매체/다경로 인체 노출 예측에 관한 연구

Abstract

[한글]

환경오염물질에 대한 인체 노출은 환경내의 모든 매질과 먹이사슬을 통해서 일어나는 다중경로(multi-pathway) 노출로서, 특히 benzo(a)pyrene을 포함한 PAHs의 노출평가에 있어서도 이들의 환경 중 분포특성에 따라 대기, 물, 토양, 식품을 통한 호흡 및 섭취, 피부접촉의 모든 경로를 고려하는 다경로 노출평가(multipathway exposure assessment)에 대한 중요성이 제기되어 오고 있다.

따라서, 본 연구의 목적은 환경오염에 의한 1차 환경매체의 오염으로부터 실제 노출매체로의 매체간 오염전이(inter-media transfer) 개념을 가지고 매체/경로별 인체 노출량을 예측하고자 하는 것으로서, 본 연구에서는 기존 연구들에서 주로 다뤄왔던 benzo(a)pyrene의 인체노출과 관련하여 식품의 조리 및 가공(2차오염)에 의한 인체로의 섭취노출은 고려하지 않았다. 즉, 환경 중 benzo(a)pyrene의 오염도를 바탕으로 수식을 이용한 다경로

인체 노출 모형(multipathway human exposure model)을 사용하여 실제 접촉매체에서의 오염도 및 노출량을 예측하고자 하였다.

이를 위하여, 우선 오염원으로부터 배출되는 benzo(a)pyrene의 인체 노출 시나리오로서 총 12가지의 다중 노출 경로를 결정하였고, 실내·외 공기, 음용수, 토양 그리고 식품 중의 benzo(a)pyrene 농도 및 매체별 인체 노출량을 예측하기 위한 다경로 인체 노출 모형을 구성하였다. 노출모형의 기본 구성은 기존의 인체 노출 평가 모델들의 기본 알고리즘을 분석하고 검토하여, 이를 바탕으로 모형의 기본 산출식을 도출하였으며, 이러한 수식들을 Crystal ball software 2000(v5.2)과 연결하여 Excel program 상에서 구동 가능한 모형으로 재구성하였다. 본 모형의 구성 인자로서 연구 대상 물질인 benzo(a)pyrene의 물리·화학적 특성(chemical properties) 인자(12항목)와 인구집단의 인체 노출 특성(human exposure factors) 인자(28항목)에 대한 대표값을 결정하였다. 그리고, 실내·외 공기

오염, 음용수 및 주택 주변의 지표토양 오염, 그리고 오염지역에서 생산되는 농작물 및 육류 등의 인체 접촉 매체(exposure contact media)에서의 오염도 예측에는 매체간 오염 전이계수(inter-media transfer factor; 이하 TF)와 TF 함수(environmental media → exp

osure contact media), 생체전환계수(biotransfer factor) 또는 생체축적계수(bioaccumulation factor)를 이용하였다. 또한, 모형의 불확실성 분석(uncertainty analysis)을 위하여 각 인자들에 대해서 확률 분포값을 적용하였고, 모형의 예측 결과에 영향을 미치는 주요 인자들을 평가하기 위하여 민감도 분석(sensitivity analysis)을 실시하였다. 보완된 다경로 인체 노출 모형에 가정된 다매체/다경로 노출 시나리오에 따라 주요 인자값들을 적용시켜 환경 중 benzo(a)pyrene에 의한 총량적인 인체노출량을 예측하고, 매체/경로별 기여도를 평가하였다.

본 연구 대상 지역의 환경매체인 대기, 수질, 토양에서의 오염도가 각각 3.66×10^(-6)±1.42×10^(-6) ㎎/㎥, 3.29×10^(-5)±1.80 10^(-5) ㎎/L, 4.22×10^(-3)±4.64×10^(-4) ㎎/㎏이었을 때, 이 지역에서의 인체 접촉 매체/경로별 노출량을 예측하였으며, 다음과 같은 주요 연구 결과들을 도출하였다.

첫째, 본 연구의 다경로 인체 노출 모형을 이용해 실제 인체 접촉 매체로 전이된 benzo(a)pyrene의 오염도를 예측한 결과, 실외 및 실내 공기, 음용수(수도수), 지표 토양, 그리고 식품 중 농작물과 육류에서의 평균 오염도 및 예측범위(5th percentile∼95th percentile)는 각각 3.66×10^(-6)(1.49×10^(-6)∼6.55×10^(-6) ㎎/㎥, 3.48×10^(-6)(1.67×10^(-6)∼6.19×10^(-6) ㎎/㎥, 5.75×10^(-6)(4.10×10^(-7)∼1.37×10^(-5)) ㎎/L, 4.22×10^(-3)(3.67×10^(-3)∼4.93 ×10^(-3)) ㎎/㎏, 1.43×10-5(2.50 10-6∼4.03 10-5) ㎎/㎏, 1.20×10^(-4)(3.65×10^(-5)∼2.44×10^(-4) ㎎/㎏이었다.

둘째, 연구 대상 지역에서 거주하는 성인의 일일 평균 총 인체 노출량(total LADDmodel)은 평균 5.52×10^(-7) ㎎/㎏-day, 50th percentile은 4.19×10^(-7) ㎎/㎏-day, 95th percentile은 8.65×10^(-7) ㎎/㎏-day로 예측되었다. 흡입에 의한 노출량은 평균 4.22×10^(-7) ㎎/㎏-day이고, 전체 총 인체 노출량의 78%(실내공기 흡입 40.2%, 실외공기 흡입 37.8%)로서 가장 큰 노출 기여율을 나타내었다. 그 다음으로는 구강 섭취에 의한 인체 노출량이 평균 1.19×10^(-7) ㎎/㎏-day로 기여율은 20.2%(음용수 섭취 8.6%, 농작물 섭취 7.1%, 육류 섭취 4.4%, 지표토양 섭취 0.1%)이었고, 피부접촉에 의한 인체 노출량은 평균 1.07×10^(-8) ㎎/㎏-day로서 기여율이 1.8%(음용수 접촉 1.3%, 지표토양 접촉 0.5%)로 나타났다.

셋째, benzo(a)pyrene의 다경로 인체 노출 모형의 민감도 분석 결과, 대기 중의 오염도가 0.66의 민감도 지수를 나타내어, 본 연구의 환경 중 benzo(a)pyrene에 대한 일일 평균 총 인체 노출량 예측에 있어서 가장 큰 영향을 미치는 인자로 분석되었다. 그 다음으로는 노출빈도(0.32), 실외 활동시의 호흡률(0.27), 토양에 의한 식물로의 분배계수(강우에 의해 손실되는 경우) (0.18), 실내활동 및 휴식시의 호흡률(0.17)에 대한 인자들이 다경로 인체 노출량 예측에 유의한 영향을 주었다. 그 외의 영향인자들로는 지표수의 benzo(a)pyrene 오염도, 노출기간, 매체간 전이계수로서 음용수 처리과정에 의한 지표수의 오염 제거율, 그리고 실외공기에서 실내공기로의 오염전이 계수, 토양의 오염도, 음용수의 일일 섭취량 등이 있었다.

지금까지의 환경 중 benzo(a)pyrene을 포함한 PAHs에 대한 인체 노출 연구들은 주로 단일 매체 중심으로 이루어져 왔고, 실제로 실측 농도 데이터를 근간으로 하여 다경로 인체노출량을 평가하는 데에는 비용이나 시간적인 면에서 많은 제한점이 존재하였다. 그러나, 본 연구는 기존의 각 매체/경로별 노출에 대한 예측 모형으로 많이 적용되었던 수식들을 비교, 정리하여 통합적인 다매체/다경로 인체 노출 모형을 구성하였다는데 의의를 두고 있다. 그리고, 환경 오염물질의 다매체/다경로 노출 예측에 관한 연구에 있어서는 지역적 특성 인자 및 인체 노출 인자들이 예측하고자 하는 지역 및 인구집단의 특성을 얼마나 잘 대표할 수 있는가에 따라 모형의 불확실성이 좌우된다. 따라서, 인체 접촉매체에서의 오염물질 농도 및 노출량을 실제와 크게 다르지 않은 범위에서 예측하고, 이러한 인체 노출 모형에 의한 예측연구가 활성화됨과 동시에 예측결과의 활용성을 극대화시키기 위해서는 현실적으로 우리나라에 적합한 지역적 특성 및 한국인을 대표할 수 있는 인체 노출 인자들에 대한 다양한 자료 조사 및 데이터베이스 구축이 매우 시급한 시점이라 여겨진다.

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핵심되는 말 : 다매체/다경로 인체 노출, 일일 평균 인체 노출량(LADD), benzo(a)pyrene, PAHs.

[영문]

When pollutants enter the environment, they contact people through air, water, food, and soil in varying amounts throughout a lifetime. Managing the health and environmental risks of multimedia pollutants requires an integrated and comprehensive assessment of environmental transport and human exposure.

Benzo(a)pyrene, a polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs), can migrate across environmental phase boundaries, resulting in exposure from multimedia pathways. Consequently, it has raised an importance of multipathway exposure assessment for benzo(a)pyrene.

The objective of this study was to estimate human exposure to benzo(a)pyrene through multimedia/multipathway exposure scenario.

In this study, a multipathway human exposure model used to estimate of concentrations in the exposure contact media, human intake factors and lifetime average daily dose(LADDmodel) of benzo(a)pyrene in environment. The equations used in the multipathway human exposure model are modified from or extensions of equations described by the U.S. EPA Guidance(US EPA. RAGS/HHEM, 1989a,b). The model applied various factors to the equations, and various factors are physicochemical properties, benzo(a)pyrene concentration of environmental media, human exposure parameters. An inter-media transfer factor(TF), biotransfer factor or bioaccumulation factor particularly are used to estimate the chemical concentration in the exposure or contact medium relative to the chemical concentration in the

environmental compartment or medium. Also, sensitivity analysis was performed to identify the important parameters and Monte-Carlo simulation undertaken to examine the uncertainty of the model.

The following are results of simulation to the multipathway human exposure model. First, the human exposure scenario for benzo(a)pyrene was consist of 12 multiple exposure pathways, and the multipathway human exposure model based on this scenario

constituted.

Second, the estimated average concentrations of benzo(a)pyrene in exposure media using the multipathway human exposure model were 3.66×10^(-6) ㎎/㎥, 3.48×10^(-6) ㎎/㎥, 5.75×10^(-6) ㎎/L, 4.22×10^(-3) ㎎/㎏, 1.43×10^(-5) ㎎/㎏, and 1.20×10^(-4) ㎎/㎏ for outdoor air, indoor air, drinking water, surface soil,

vegetation and meat, respectively.

Third, total LADDmodel was estimated to be 5.52×10^(-7)

㎎/㎏-day(2.06×10^(-7)∼8.65×10^(-7) ㎎/㎏-day) using the multipathway human exposure model. The inhalation dose accounted for 78% of the total LADDmodel, whereas ingestion and dermal contact intake accounted for 20.2%, 1.8% of the total exposure, respectively.

Fourth, Based on the sensitivity analysis, the most significant contributing input parameter was benzo(a)pyrene concentration of ambient air. Additionally, several significant contributing input parameters were identified, namely, exposure frequency, high activity breathing rate, plant-soil partition coefficient for

surface soil due to rainsplash and light activity breathing rate, etc.

Consequently, exposure via inhalation in outdoor/indoor air was highest compared with exposure via other medium/pathways.

A model type using this study should be appropriate to risk managers and other decision makers to have a more complete picture of potential human exposure and of its quantification. The designed model contain many uncertainties because this model was designed to be relatively simple. But, these problems can be minimized by using more accurate and reliable database information about the regional characteristics and human exposure parameters in Korea and further improving the model.